Le Thorium : est-ce une alternative au cycle actuel de l’uranium ?

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Nota : Cette synthèse ne couvre pas tous les aspects du cycle thorium, notamment tout ce qui touche à la radio toxicité lors du retraitement des combustibles usés pour en extraire l’U233 et des manipulations dans un cycle complet pour la fabrication d’un combustible Th232-U233, qui sont aussi des obstacles supplémentaires très sérieux (pour ne pas dire rédhibitoires) pour la mise en œuvre d’un cycle Thorium 232-Uranium 233. Ne sont pas mentionnés également tous les problèmes techniques propres aux filières de réacteurs nucléaires décrites dans cette note.

On se place dans cette synthèse uniquement dans une approche du concept neutronique.[1] Cette note s’appuie sur plusieurs documents publiques de la littérature scientifique.

1. Les éléments de base [2]

Dans la nature il n’existe qu’un seul noyau fissile, pouvant être utilisé pour produire de l’énergie dans un réacteur nucléaire, c’est le noyau de l’isotope Uranium 235 de l’uranium (l’atome d’uranium comporte deux isotopes à l’état naturel : U238 et U235- donc deux noyaux différents- noter que l’U238 est très faiblement fissile). On trouve l’U235 seulement en quantité d’environ 0,7% dans le minerai d’uranium. Suivant les filières nucléaires, l’U235 est donc utilisé soit dans sa composition « naturelle » (filière telle que les UNGG- Uranium Naturel Graphite-Gaz par exemple), soit dans une composition enrichie- typiquement de l’ordre de 4%-(filière des Réacteurs à Eau Pressurisée REP par exemple).

L’U235 a une forte probabilité de fissionner avec un neutron « lent ». Mais les neutrons issus de cette fission sont rapides donc il faut les « ralentir » : ce sont donc des filières utilisant un modérateur ou « ralentisseur » (eau, eau lourde ou graphite).

L’uranium possède en outre une autre particularité très précieuse, c’est la présence d’un autre isotope l’U238 le plus abondant à 99,3% à l’état naturel dont le noyau a la propriété remarquable d’être un noyau fertile. C'est-à-dire que dans un réacteur nucléaire, ce noyau fertile, par capture d’un neutron émis lors de la fission de l’autre noyau U235, est créé un nouveau noyau fissile le Plutonium 239[3]. On a donc ainsi créé, in situ dans le réacteur un noyau fissile artificiel qui à son tour va pouvoir participer au maintien de la réaction en chaîne et donc à la production d’énergie. Pour fixer les idées, quand un assemblage combustible nucléaire est définitivement déchargé (on dit « épuisé ») du réacteur pour évacuation vers La Hague pour retraitement, l’énergie qu’il a produite durant les quelques 3 à 4 années de son séjour en réacteur, provient pour environ 53% des fissions de l’U235, 40% des fissions du Pu239 (et de certains descendants comme le Pu241) et le solde 7%, des fissions de l’U238 (propriété aussi d’être fissile « marginalement » pour des neutrons de haute énergie). Et qui plus est cette production in situ du plutonium se fait en un temps relativement court par le biais des diverses décroissances , 2/3 jours, donc c’est quasi en continu.

Cette spécificité de l’Uranium naturel de posséder « en son sein » à la fois un isotope fissile et un isotope fertile qui se transforme rapidement en un isotope fissile est à la base du cycle Uranium-Plutonium. De plus quand un assemblage est complétement « épuisé » la France (et c’est le seul pays à le faire industriellement) il est « retraité » dans l’usine de La Hague afin d’en d’extraire séparément :

• d’une part et séparément le Plutonium (avec une composition isotopique des isotopes Pu239, 240, 241 et 242), et l’uranium résiduel (appelé URT : uranium de retraitement, contenant environ 0,9% en U235 ce qui permet de l’enrichir à nouveau en URE :Uranium réenrichi). Le Plutonium est utilisé comme nouveau combustible fissile pour fabriquer un combustible MOX (mélange U appauvri-Pu) pour les REP. A terme le Pu peut aussi être utilisé pour développer la filière des réacteurs à Neutrons Rapides RNR, particulièrement bien adaptée à « mieux utiliser » et recycler le Plutonium.

• d’autre part un mélange des déchets (PF :Produits de fission, et actinides mineurs : Neptunium, Américium, Curium) qui sont vitrifiés et constituent les déchets de Haute Activité à Vie Longue (HA-VL).

Note : le Plutonium est fissile avec des neutrons « lents » (surtout les isotopes impairs), mais aussi avec les neutrons rapides (tous isotopes confondus), c’est la filière à neutrons rapides, donc sans modérateur-ralentisseur). Pour des raisons tenant aux propriétés neutroniques du Plutonium, il est possible d’utiliser un combustible MOX dans les REP qu’une fois (mono-recyclage du MOX). En effet le MOX usé après un séjour en REP contient trop d’isotopes pairs peu fissiles avec des neutrons lents. Pour cette raison les assemblages MOX usés sont actuellement stockés en l’état dans des piscines en attente d’un retraitement et d’une utilisation future dans des réacteurs à neutrons rapides où tous les isotopes du Plutonium ont de bonnes propriétés de fission.

Mais hélas le Thorium, présent à l’état naturel, est composé quasi exclusivement de l’isotope Th 232 dont le noyau n’est pas fissile, mais qui est un noyau fertile, qui par capture de neutrons et décroissances successives aboutit à la production d’un autre noyau fissile « artificiel » l’U 233, non présent dans la nature (voir l’annexe qui décrit la chaine Th232-U233). On notera la présence dans cette chaine d’un noyau intermédiaire le Protactinium-Pa233- particulièrement « gênant » car « gros mangeur » de neutrons, donc perdus pour « fertiliser » le Th232 et a une décroissance de 27 jours ce qui maintient longtemps la production d’U233 même si le réacteur est arrêté ! Ce qui pose des problèmes de criticité qu’il faut contrecarrer.

Par conséquent pour pouvoir bénéficier de cette propriété de « fertilité » du Th232 et établir un cycle Th232-U233, il faut au préalable :

• une étape intermédiaire pour charger cet isotope naturel Th232 dans un réacteur nucléaire « classique », par exemple un réacteur chargé en U235 (ou Plutonium si on en dispose), pour « avoir des neutrons excédentaires », afin de transformer le Th232 en U233. « Excédentaire » signifie que si par exemple 2,4 neutrons sont produits par fission d’un noyau fissile, il faut en « garder » un pour fissionner le noyau fissile (pour entretenir la réaction en chaine), on peut en perdre ici et là 0,4, mais il faut absolument un neutron « excédentaire » pour « fertiliser » le noyau fertile TH232 qui va après des « péripéties » donner un noyau fissile U233.

• puis traiter dans une usine spécifique le combustible pour en extraire l’U233 (opération de grande difficulté technologique)

• puis éventuellement fabriquer un combustible Th232-U233 et l’injecter soit dans un réacteur classique pour minimiser la charge fissile nécessaire, soit construire un nouveau réacteur pour « amorcer » le cycle Th232-U233. Ceci n’a d’intérêt que si ce nouveau réacteur est soit iso-générateur à minima, soit surgénérateur (l’iso ou surgénération est la propriété d’un réacteur, quand on décharge le combustible, de « récupérer » respectivement autant ou plus de matière fissile (tous isotopes fissiles confondus) que celle mise au départ, sinon on « assèche » le cycle, car il faut toujours « injecter » de la matière fissile dans le cycle.

On voit là une « faiblesse originelle » du Thorium qui est de ne pas posséder à l’état naturel, comme l’Uranium, à la fois un isotope fissile et un isotope fertile, mais seulement un isotope fertile, ce qui ne permet pas d’envisager une filière Th-U similaire à la filière U-Pu. Cette « faiblesse originelle » oblige dont à passer par un « cycle complémentaire » à l’Uranium ou au Plutonium, pour « amorcer » un cycle Th232-U 233.

2. Qu’appelle-t-on un cycle Th232-U233 ?

Il faut bien préciser ce que l’on cherche. On fait abstraction du temps nécessaire pour un cycle de combustible complet c’est-à-dire :

• le temps de refroidissement des combustibles usés avant le retraitement,

• le temps de retraitement,

• le temps de fabrication du combustible

• et le temps de fonctionnement du réacteur.

Toutes ces durées se chiffrent au total en dizaines d’années. On se place donc uniquement sur les concepts neutroniques. Cela étant bien précisé, on peut définir deux aspects du cycle Th232-U233 :

• Soit introduire du Th232 (isotope fertile) dans un réacteur (classique à l’U235 ou au Pu) -ou dans un parc de réacteurs- et ensuite en extraire l’U233, pour le réintroduire dans ce réacteur classique. Ce type de cycle a pour objectif de réduire, pour une production d’énergie donnée, la quantité d’U235 ou de plutonium pour le fonctionnement d’un tel parc de réacteurs. Ce cycle Th-U aurait donc pour intérêt à diminuer les charges fissiles nécessaires (actuellement seulement à base d’U235 et Pu) pour produire de l’énergie. Ayons toujours en tête que dans cette voie du cycle Th232-U233 il faut toujours une charge fissile (appelée cœur nourricier) suffisante (par exemple avec de l’U235 enrichi pouvant aller jusqu’à environ 20%, pour avoir des neutrons excédentaires (en plus de ceux qui entretiennent la réaction la chaine) pour « fertiliser » le Th232 et obtenir de l’U233. Dans cette approche on évaluera quel type de réacteur permet le meilleur facteur de conversion[4] donc in-fine on espère minimiser la quantité totale de matière fissile pour produire la même énergie.

• Soit accumuler l’U233 produit après retraitement dans un parc de réacteurs chargés aussi en Th232, pour obtenir une charge suffisante en U233 pour construire un réacteur uniquement chargé en Th232-U233. Cette option a un sens seulement si un tel réacteur a un coefficient de surgénération (capacité à produire plus d’U233 que la charge initiale) suffisamment grand pour obtenir dans le temps une charge égale pour construire un nouveau réacteur et amorcer sur de longues périodes la construction d’un parc. Si le réacteur est sous générateur alors on « assèche » les quantités d’U233 (il faut toujours injecter de l’U233 pour maintenir ce cycle) et s’il est iso générateur alors on récupère seulement une charge pour construire un seul réacteur supplémentaire.

On va donc successivement examiner sur le plan neutronique ces deux aspects du cycle Th232-U233.

2.1. Quels sont les concepts de réacteurs chargés en Th232 dans un cycle utilisant de l’U235 ou Pu « nourricier »? Il faut donc vérifier techniquement la faisabilité de production d’U233 et les caractéristiques de conversion

• La voie des réacteurs à Sels fondus (RSF) en neutrons lents avec graphite comme modérateur. La première idée dans les années 1950 était d’utiliser le Th232 dans des réacteurs à sels fondus (RSF ou MSR en anglais Molten, Salt Reactor) mélangé en phase liquide avec du combustible U235 (sels à base de Fluor, ou lithium 7, ou Béryllium, qui sont adaptés car peu « absorbants » de neutrons, donc objectif de maximiser le nombre de neutrons « excédentaires » pour « fertiliser » le Th232). On a privilégié les RSF en neutrons « lents » (en fait on était plutôt dans un domaine intermédiaire de vitesse- dit épithermique cad « un peu plus rapide ») ayant un meilleur facteur « eta » -voir annexe-pour un meilleur facteur de conversion), d’où l’utilisation du graphite pour ralentir les neutrons. Le sel fondu mélangé au combustible assure à la fois le rôle de combustible et de caloporteur[5]. Grâce à la phase liquide qui circule dans le réacteur, il est possible d’en extraire en continu une certaine quantité pour « l’envoyer » dans une unité de traitement pour « récupérer » l’U233 et « débarrasser » le sel-combustible fondu des isotopes « gênants  (d’une part les produits de fission-notamment le xénon « gros mangeur » de neutrons- et d’autre part le Protactinium Pa233, un «poison neutronique, « père » de l’U233 dans la filiation, mais avec une période « longue » de 27 jours, ce qui laisse « le temps » dans le réacteur à une compétition entre la disparition du Pa233 par absorption neutronique « stérile » et sa désintégration « utile » vers l’U233--voir annexe). On voit là la complexité de ce concept qui a été expérimenté par le Laboratoire d’Oak Ridge aux USA de 1965 à 1969 (MSRE[6]: Molten Salt Reactor Experiment de 8 MWth). Dans la suite du MSRE, un projet industriel surgénérateur le MSBR (Molten Salt Breeder Reactor) de 1 GWé a été étudié par le Laboratoire d’Oak Ridge avec un objectif d’un facteur de surgénération de 1,07 (assurant un temps de doublement de 10 ans en théorie mais compte tenu des pertes, il était annoncé 20 ans), mais au prix d’un impératif de traitement de la totalité du sel-combustible fondu en moins de 10 jours, ce qui aurait nécessité une unité de traitement de grande capacité. Le Projet a été arrêté en 1976.

  
  

• La voie des réacteurs à Sels fondus en neutrons rapides » : l’idée est de supprimer dans le concept de RSF à neutrons lents, le graphite source de difficultés, tant sur le plan du matériau lui-même qui subit des dégradations nécessitant son remplacement tous les 5 ans environ (déchet radioactif à vie longue dont la filière d’élimination reste une difficulté), que le risque avéré d’emballement de criticité à cause d’un coefficient de température positif. La suppression du graphite conduit donc au concept de RSF Rapide qui utiliserait du Pu et ainsi améliorer l’isogénération (voire la surgénération). L’inventaire en matière fissile des RSF rapides est très défavorable Il n’y a pas eu de réacteur expérimental construit. Le concept de réacteur rapide à Sels fondus a été remis en lumière, et a été intégré dans les années 2000 comme l’un des 6 concepts étudiés dans le cadre du GIF (Generation IV International Forum). En France c’est le CNRS qui poursuit les études académiques de ce concept (avec ou sans Thorium).

  
  

• La voie des réacteurs Neutrons Rapides refroidis au sodium : Cette voie n’est pas adaptée à un cycle thorium-Uranium qui ne pourrait pas assurer un facteur d’iso ou surgénération (la présence de Protactinium dans un combustible solide, qu’on ne peut donc pas « évacuer » en continu, absorbe trop de neutrons).

  
  

• La voie des réacteurs REP. Dans les 1960-1980 le cycle Th232-U233 a été expérimenté dans plusieurs réacteurs à eau légère chargés en combustible oxyde :ThO2-UO2 (à base d’U235, cœur nourricier), essentiellement pour valider le concept d’un fonctionnement où se créait de l’U233 in situ et calculer le facteur de conversion. Cette voie a été explorée dans le réacteur démonstrateur REP de Shippingport aux USA de 1977 à 1982. C’était un REP de 60 Mwe utilisant un combustible mix ThO2-UO2. Au prix de grandes prouesses technologiques, contraignant à constamment « réarranger » les assemblages « nourriciers » en U235 nécessaires dans le cœur pour « contrecarrer » les absorptions « parasites » de neutrons et maintenir la réaction en chaine et avoir des neutrons excédentaires, les américains ont obtenu un facteur de surgénération de 1,014. Avec un si faible facteur de surgénération, le temps de doublement (temps au bout duquel on « récupère » suffisamment de matière fissile pour démarrer un autre réacteur) est de l’ordre de 50 ans. Cette voie a été abandonnée par les Américains car non viable sur un plan industriel et économique.

  
  

• La voie Eau Lourde : Cette voie, grâce à l’eau lourde moins « absorbeur » de neutrons », a été explorée « sur le papier » par les Canadiens dans les années 1970-1976. Ils ont abandonné cette voie car le facteur de surgénération, donc le temps de doublement, a été jugé non attractif.

  
  

• La voie des réacteurs à Haute Température (HTR) a aussi été expérimenté avec de l’Uranium très enrichi et des combustibles spécifiques au carbure. C’est une filière avec le graphite comme modérateur et le CO2 (ou l’hélium) comme caloporteur. L’utilisation du graphite permet de réduire l’enrichissement du combustible «nourricier » en U235. Les réalisations ont été nombreuses en HTR :

  • Réacteurs expérimentaux : Réacteur HTR AVR en Allemagne (Jülich) de 15 MWé, qui a fonctionné entre 1967 et 1988. Réacteur DRAGON HTR en Grande Bretagne (Winfrith) de 20 MWth, qui a fonctionné entre 1964 et 1975. Réacteur de Peach Bottom HTR aux USA de 40 MWé,qui a fonctionné entre 1966 et 1974. Ces réacteurs utilisaient un cœur avec un combustible ThC2-UC2

  • Réacteurs Prototypes : Réacteur THTR en Allemagne de 300 MWe qui a fonctionné entre 1983 et 1999, Réacteur de Fort Saint Vrain HTR aux USA de 330 MWé qui a fonctionné de 1974 à 1989.

Malgré les succès initiaux des réacteurs HTR expérimentaux, les réacteurs HTR prototypes ont tous connu des difficultés techniques qui ont conduit à ce jour à l’abandon de cette filière HTR avec ce cycle Thorium-Uranium.

On a vu dans ce panorama que ces filières sont plus ou moins bien adaptées à produire de l’U233, ce qui permettrait en théorie de constituer un stock d’U233 et envisager une filière de réacteur Th232-U233, bien que le temps de doublement se situe dans la fourchette de plusieurs décades.

2.2. Dans ce paragraphe nous allons donc explorer quels types de réacteurs pourraient fonctionner avec un combustible uniquement Th232-U233 On suppose donc, en théorie, de disposer de quantités suffisantes d’U233 pour envisager une nouvelle filière Th 232-U 233.

Pour une telle filière, il faut concevoir un réacteur surgénérateur sinon le concept de ce cycle perd de son intérêt. Pour des raisons intrinsèques neutroniques, ce cycle Th232-U233 est mieux adapté dans un réacteur à neutrons « lents » que dans un réacteur à neutrons rapides.

Les Indiens développent un concept AHWR (Advanced Heavy Water Reactor) de 300 Mwe utilisant le cycle Thorium 232-Uranium 233 (mais il semble que ce concept nécessite toujours un apport de combustibles nourricier MOX-Th-Pu assurant la réactivité pour avoir une source suffisante de neutrons « excédentaires » pour la production d’U233). Il n’y a pas à ce jour ni prototype ni réacteur expérimental de type AHWR.

Ce concept de AHWR, fait partie pour les Indiens d’un plan à très long terme en 3 étapes :

1) Une première étape est la production de Pu dans des réacteurs à eau lourde appelés PHWR (Pressurised[7] Heavy Water Reactor) afin de produire du Plutonium (cycle U-Pu- le Pu se forme dans l’Uranium 238 de l’uranium naturel). Cette filière ne nécessite pas d’uranium enrichi. Cette étape nécessite ensuite une usine de retraitement du combustible de type La Hague consistant à retraiter le combustible usé issu des réacteurs PHWR pour en extraire le Pu et charger un réacteur à neutrons rapides de de l’étape 2. L’Inde exploite une flotte de 16 réacteurs PHWR de 220 MWe, 2 réacteurs de 540 MWe et une unité de 700 MWe. D’autres réacteurs PHWR de 700 MWe sont en construction. Cette filière est d’une grande complexité car il faut en continu, réacteur en fonctionnement, remplacer le combustible en uranium naturel avec une machine permettant de maintenir l’eau lourde en pression dans les tubes contenant le combustible. A la fin de cette étape l’Inde disposerait de quantité de Pu suffisante pour initier l’étape 2.

2) une seconde étape basée sur la filière de Réacteurs à Neutrons Rapides refroidis au sodium (similaire à Superphénix en France) utilisant un combustible MOX avec du Pu. Cette seconde étape est développée par le Bhabba Atomic Research Center et il a été annoncé le chargement du PBFR (Prototype Fast Breeder Reactor de 200 MWe) en 2024 avec du MOX et une couverture à ce stade d’Uranium 238. L’objectif est d’abord de maitriser le fonctionnement du PBFR et ensuite d’envisager l’utilisation de Thorium dans les couvertures et produire de l’U233. Dans ce cas, ce type de RNR nécessitera probablement un cœur nourricier plus important[8].

3) et enfin la troisième étape : après avoir retraité le combustible de l’étape 2 pour extraire l’U233, le concept d’AHWR (Advanced Heavy Water Reactor) tels que décrit plus haut, pouvant leur assurer l’indépendance énergétique avec leur propre Thorium, sans recourir à l’importation en uranium 235 enrichi (ayant du Plutonium produit à l’étape 2, celui-ci peut aussi être utilisé en cœur nourricier car il en faut). C’est un plan à très long terme d’une grande complexité sur le plan technologique et nécessitant de nombreuses années de R&D, sans aucune garantie sur la capacité de surgénération suffisante dans cette troisième étape qui est le critère fondamental pour assurer la viabilité du cycle Th232-U233.

Cette stratégie de très long terme a connu de nombreuses difficultés dans le développement de la filière PHWR et du prototype PFBR, et nécessite un outil industriel de grande complexité et on peut raisonnablement s’interroger si les Indiens pourront la mener à terme.

3. Conclusion

Au terme de ce panorama on s’est donc placé dans une approche « neutronique » de ce que pourrait être une filière Th232-U233.

• D’abord en examinant comment introduire du thorium dans le cycle actuel à l’uranium 235 et utiliser l’U233 produit pour minimiser l’apport global en matière fissile dans le cycle ?.

• Puis en supposant l’U233 disponible, examiner quelles filières de réacteurs utilisant le cycle Th232-U233 pouvaient être mises en œuvre dans un objectif de durabilité de la matière fissile ?. Toutefois il faut probablement toujours un apport de cœur nourricier U235 ou Pu pour assurer le fonctionnement du réacteur.

  
  

A la première question, on répond que seule la filière des réacteurs à sels fondus pourrait être utilisée pour amorcer un cycle Th232-U233 dans un objectif de minimiser la quantité de matière fissile. Cette filière fait l’objet d’études au sein du GIF des réacteurs de la 4eme génération (depuis les années 2000), et à ce stade apparaissent relever d’études académiques sans perspective d’une quelconque réalisation expérimentale.

Soulignons toutefois que mi 2025 la Chine (The Shanghai Institute of Applied Physics-SINAP- appartenant à l’Académie des Sciences en Chine) a mis en service un réacteur à sels fondus de 2 MWth le MSR-LF1 (Molten Salt experimental Reactor- Liquid Fuel") similaire au réacteur expérimental MSRE d’Oakridge aus USA des années 1965.[9]. Les USA ont récemment « déclassifier » les informations scientifiques du MSRE.

A la deuxième question, on répond qu’on ne voit pas raisonnablement de voie industrielle et économique de production massive d’U233, condition indispensable pour imaginer de développer un cycle industriel basé uniquement sur le Thorium 232-Uranium 233. Dans le passé, plusieurs pays ont pu produire dans des installations expérimentales les quantités d’U233 nécessaires aux poursuites des réalisations des réacteurs expérimentaux et prototypes (tous avaient néanmoins besoin d’un cœur nourricier, l’objectif étant de valider les concepts et les hypothèses de conversion).

La conclusion générale du Haut Commissaire à l’Energie Atomique datant de novembre 2005 garde toute son actualité :

« Dans le contexte français actuel, il ne se dégage pas de motivation forte pour la mise en œuvre d’une filière au Thorium. Bien qu’une telle filière possède plusieurs qualités intéressantes dans leur principe, aucune d’entre elles ne semble pouvoir justifier la rupture technologique et industrielle que constituerait le remplacement de la filière Uranium par une filière Thorium ».

Annexe

1. Les chaines radioactives de production des 2 isotopes fissiles artificiels le ²³⁹Pu et l’²³³U

Ces 2 chaines sont similaires mais comporte une différence d’importance fondamentale qui nuit au cycle Thorium.

On constate dans le cycle Uranium que le ²³⁹Pu « apparait » relativement rapidement (successions de deux désintégrations de période 23 mn puis 2,3 jours). De ce fait, in situ, au sein du réacteur une « source », via ces courtes décroissances, on alimente « rapidement » la production de noyaux fissiles « artificiels » de ²³⁹Pu, avec une faible probabilité de voir disparaitre le précurseur ²³⁹Np via des captures parasites de neutrons. Cette « source » in situ est une propriété très précieuse dans les REP, car elle permet un apport de noyaux fissiles « artificiels » qui participent au fonctionnement du réacteur. Quand un assemblage REP est déchargé, après avoir séjourné environ 3 ans dans le réacteur, les noyaux de ²³⁹Pu ont contribué pour environ 40% à l’énergie produite par cet assemblage, les noyaux d’²³⁵U pour 53% et les noyaux d’²³⁸U pour 7%.

En revanche, dans le cycle Thorium, l’²³³U apparait plus « tardivement » (successions de 2 désintégrations de période de 22 mn, puis surtout de 27 jours). Cette différence est d’importance. En effet le noyau précurseur de l’²³³U, le ²³³Pa (le Protactinium), restant relativement longtemps au sein du réacteur (période de 27 jours), sa probabilité de disparaitre par capture « parasite » d’un neutron est forte, « tarissant » ainsi la quantité de production d’²³³U provenant de la décroissance du ²³³Pa. En plus par cette capture parasite on perd un neutron « excédentaire » pour fetiliser le TH 232. Cette « faiblesse » intrinsèque du cycle Thorium a 2 conséquences :

• d’une part ne pas pouvoir obtenir « facilement » un facteur de surgénération du réacteur au cycle thorium (dans certains concepts de réacteurs, on doit toujours apporter de la matière fissile via un « cœur nourricier » pour la réaction en chaîne)

• d’autre part lors de l’arrêt du réacteur pour déchargement, alors le ²³³Pa ne fait que décroitre (il n’y a plus de neutrons pour sa disparition via des captures « parasites ») pour produire par décroissance de l’²³³U obligeant à prévoir des barres absorbantes supplémentaires pour contrecarrer l’excès de réactivité de ce noyau fissile.

2. La surgénération

La surgénération est la propriété d’un réacteur à produire plus de noyaux fissiles qu’il n’en consomme. C’est caractérisé par le facteur de surgénération, par exemple 1,014 qui signifie que lors du déchargement on pourra « récupérer » 1,014 plus de matière fissile que celle mise au chargement après retraitement du combustible usé. Le temps de doublement T, est alors défini comme le temps au bout duquel on « récupère » le double de matière fissile que celle introduite dans le cycle. Sur un plan théorique, cela permet alors d’utiliser la matière fissile ainsi accumulée pour démarrer un deuxième réacteur, tout en ayant suffisamment de matière fissile pour poursuivre le fonctionnement du premier, et ainsi de suite.

Dans notre exemple : (1,014) ^T =2, soit un temps de doublement de T=50 ans environ (sans compter les pertes durant la succession des cycles de fonctionnement).

Le calcul du facteur de surgénération doit s’apprécier globalement sur un concept de réacteur (combustible nucléaire du cœur et éventuellement les « couvertures » autour du cœur faites de noyaux « fertiles » comme l’²³⁸U ou le ²³²Th). 

3. Quels sont les propriétés des noyaux fissiles favorisant la surgénération ? Deux aspects à considérer.

1. Lors de la fission d’un noyau fissile, on note υ (lettre grecque « nu ») le nombre de neutrons émis. Ce nombre dépend du noyau fissile considéré, et de la vitesse (donc son énergie cinétique 1/2mv²) du neutron « fissionnant » le noyau fissile. Pour simplifier on définit généralement deux domaines pour l’énergie du neutron « fissionnant » :

1. le domaine « thermique » (ou neutrons lents) où l’on raisonne pour les calculs de physique des réacteurs pour une énergie de 0 à 0,025 eV.

2. le domaine « rapide » (ou neutrons rapides) où l’on raisonne pour les calculs de physique des réacteurs entre 0,0625 eV et 10 MeV.

   
   

Valeurs de υ pour les cycles Uranium-Plutonium et Thorium-Uranium

Cycle	Uranium-Plutonium		Thorium-Uranium
	235U	239Pu	232Th	233U
υ « thermique »	2,42	2,87	0	2,43
υ« rapide »	2,43	2,94	0	2,53

On constate que l’uranium, quel que soit son noyau (U235 ou U233), a des valeurs de υ similaires, en revanche la fission du Pu239 produit plus de neutrons, c’est un des facteurs prépondérants pour la surgénération.

2. Il y a compétition, pour un noyau fissile donné (U235, U233 et Pu239), entre la « probabilité » pour « capturer stérilement » un neutron (c’est « un neutron perdu ») et la « probabilité » pour « fissionner en « mangeant » un neutron » (certes le neutron « mangé » disparait mais on a nouveaux neutrons émis).

Ces propriétés se mesurent avec un équivalent de « probabilité » notée « section efficace σ , (lettre grecque « sigma ») soit :

-σ_c section efficace de capture « stérile »

-σ_f section efficace de fission.

La somme σ_a =σ_c+σ_f est la section efficace d’absorption, notée quelquefois « disparition », c’est en effet la « probabilité » pour qu’un neutron disparaisse soit par capture soit pour fissionner.

L’unité des sections efficaces est le « barn » (mot anglais signifiant « grange »), c’est une unité de surface[10] qui vaut 10^-24 cm². Ce n’est pas une probabilité mais un équivalent.

• Le rapport σ_f/σ_a mesure la « probabilité » pour qu’un neutron absorbé dans le noyau fissile provoque une fission. C’est ce qui est utile.

• la grandeur η=υ. σ_f/σa (lettre grecque « eta ») mesure alors le nombre de neutrons émis par neutron absorbé (donc disparaissant). C’est cette grandeur qui va être représentative de la capacité de surgénération.

  Toutes ces grandeurs dépendent du noyau considéré et de l’énergie du neutron.

Il faut que η soit nettement supérieur à 2 pour « espérer » qu’un réacteur soit surgénérateur : en effet un neutron pour fissionner un noyau fissile, et entretenir la réaction en chaine + un neutron capturé par un noyau fertile pour produire un noyau fissile et des fractions de neutrons capturés « stérilement » dans le modérateur (éventuellement), les matériaux de structures et les fuites hors du réacteur.

Valeurs de η pour les cycles Uranium-Plutonium et Thorium-Uranium

Cycle	Uranium-Plutonium		Thorium-Uranium
	235U	239Pu	232Th	233U
η « thermique »	2,06	2,11	0	2,29
η« rapide »	1,89	2,33	0	2,26

On voit au travers ce tableau pour le cycle Uranium-Plutonium, qu’en domaine rapide, le Pu239 a une valeur de η (2,33) qui permet la surgénération. C’est la spécificité des réacteurs à neutrons rapides.

Dans le domaine thermique, l’U235 a un η (2,06), « tout juste » pour assurer dans un REP la réaction en chaine, compenser les captures stériles et les fuites et produire de la matière fissile grâce à la fertilité de l’U pour produire du Pu239, mais il est impossible d’être surgénérateur. C’est la spécificité des REP.

En revanche pour le cycle Thorium-Uranium, que ce soit dans le domaine thermique ou rapide, l’U233 a un η permettant « en théorie » une surgénération, meilleure dans le domaine thermique que dans le domaine rapide.

Toutefois pour aller plus loin dans l’analyse, il faut alors calculer la surgénération sur l’ensemble du réacteur (yc en dynamique surtout pour le cycle thorium à cause de l’apparition du Protactinium 233 « mangeur de neutron » et avec une période de 27 jours). On constate alors pour un réacteur à neutrons lents un bilan très tendu quant à la capacité de surgénération dû aux faiblesses intrinsèques du cycle Thorium-Uranium: présence du Pa233 « mangeur de neutrons », pas de fission du Th232 donc pas de neutrons supplémentaires et des captures « stériles » plus ou moins importantes suivant le modérateur. En pratique les réacteurs expérimentaux ayant « tenté » le cycle Thorium-Uranium ont atteint un facteur de surgénération faible : 1,014 pour le réacteur de Shippingport aux USA (un REP de 60 MWe) qui en théorie conduit à un temps de doublement de 50 ans.

Seuls les réacteurs à sel et combustible fondus, utilisant un traitement en ligne et en continu pour «se débarrasser » le plus rapidement du Pa233, pourraient viser la surgénération en domaine thermique, voire rapide.

[1] La note BN 3 563 » Cycle du combustible au thorium » de Dominique Grenèche est utilisée pour cette analyse.

[2] La neutronique s’intéresse à l’interaction dans les noyaux des atomes. Quand on écrit U235 on parle du noyau U235 (composé de 92 protons et 143 neutrons).

[3] La chaine de production du Pu239 depuis la capture du neutron par l’U238 comprend 2 décroissances intermédiaires « courtes » de 23 mn et 2,3 j ce qui en quelque sorte maintient « en continu » une production d’un nouvel isotope fissile. (voir annexe).

[4] Le facteur de conversion est un paramètre fondamental qui caractérise la capacité d’un réacteur nucléaire à fabriquer de la matière fissile en même temps qu’elle en consomme pour produire de l’énergie. Plus précisément, c’est le rapport entre la quantité totale de matière fissile produite en réacteur au cours d’une période donnée (par exemple au cours d’un cycle d’irradiation à l’équilibre) et la quantité totale consommée dans le réacteur au cours de cette même période.

[5] Ce concept de sel et combustible fondus qui est aussi le caloporteur, conduit toujours à un circuit externe au cœur avec un échange thermique avec un circuit secondaire. Il y a donc toujours une quantité significative de sel et combustible fondus hors du cœur, ce qui augmente la quantité de matière fissile par unité d’énergie volumique produite

[6] La composition du combustible à sels fondus était la suivante : 65% Li7F, 29.1%BeF4, 5% ZrF4, 0.9 % UF4.

[7] Le terme « Pressurised » indique qu’il y des tubes horizontaux contenant de l’eau lourd sous pression- le caloporteur-et du combustible Ces tubes sont insérés dans un réseau horizontal de tubes horizontaux (« calendria ») remplis d’eau lourde comme modérateur à pression atmosphérique.

[8] Cette filière RNR au sodium est peu adaptée à la production d’U233 avec des couvertures Thorium car il y a compétition entre les absorptions de neutrons de l’U238 (dans le MOX) et TH232.IL faut donc un cœur nourricier important.

[9]Le MSR-LF1 utilise un sel fondu FLiBe (fertile blanket of lithium-beryllium fluoride with more than 99.95% Li-7) avec un combustible liquide à base de fluorides de zirconium et d’uranium (HALEU: 19.75% U-235) et de thorium (50 Kg). Le modérateur est du graphite. Il semble qu’il y a une unité de retraitement en ligne pour extraire les produits de fission, mais qu’il est prévu au bout de 5-8 ans d’exploitation d’arrêter le réacteur et de procéder à un retraitement complet du combustible liquide.

[10] La section efficace mesure en quelque sorte une « probabilité » d’interaction entre un neutron et la surface géométrique de sa cible, en l’occurrence un noyau.